反铁磁的“气液之变”：Nd3BWO9里的涌现临界点与超临界现象
阻挫磁性体系中存在丰富的自旋物态与磁相变，涌现出简洁的普适规律和新颖的磁-热相关效应（magneto-thermal effects）。近日，理论物理所李伟研究员团队与合作者在伊辛螺旋反铁磁体Nd3BWO9研究中，将气–液相变类比拓展至阻挫反铁磁体系，揭示了该体系中的涌现临界点与超临界现象，并建立了普适的磁卡标度关系，为极低温固态制冷提供了新物理机制。该机制具有普适性，可推广至自旋冰等具有伊辛各向异性和变磁相变的体系。相关成果6月17日以“Ising Supercriticality and Universal Magnetocalorics in Spiral Antiferromagnet Nd3BWO9”为题发表于《物理评论快报》 （Physical Review Letters），并被选为PRL编辑推荐（Editors’ Suggestion）。
图1. （左）水的气液相图与（右）螺旋伊辛反铁磁体的磁场-温度相图，红色五角星代表临界点（CEP），其上方的扩展区间为伊辛超临界区（ISR），虚线代表超临界渡越（crossover）边界。
引言—— 水的气液分界线并非无限延伸，而是存在一个临界点；一旦越过这个终点，气与液便不分彼此，进入超临界态。临界点具有奇异性，并存在涌现的 Z2 对称性，其临界行为与三维伊辛铁磁体同属于一个普适类。这种深刻的对应关系并不局限于经典流体。在有机导体、掺杂莫特绝缘体乃至量子色动力学相图中，类似的临界点与超临界现象也相继被揭示。
在磁性体系中，铁磁体在磁场-温度相图中呈现出类似的图景：磁场扮演了气液相变中压强的角色，直接耦合于铁磁序参量，一级相变线在磁场-温度空间中同样终止于一个临界点（见图1）。这自然引出一个问题：在铁磁之外，反铁磁体中是否也存在这样的临界点？它又会带来哪些新奇的可观测效应？答案并不显然——反铁磁对应最近邻排斥，在格气图像中不形成气液共存而是倾向固体序，并且磁场并不直接耦合到反铁磁序参量，不驱动一级相变，看似难以建立类似的对应。
灵犀一点：螺旋伊辛反铁磁体中的涌现临界点—— 最近，实验学家合成了一种新型的三维稀土阻挫磁体Nd3BWO9(NBWO)，其具有笼目堆叠结构，Nd3+离子具有克莱默简并，贡献 S=1/2 赝自旋。NBWO与自旋冰体系类似，具有极强的伊辛各向异性，其各向异性轴沿c方向呈螺旋状排列。研究团队通过详尽的比热和磁化率测量，建立了其磁场-温度相图（见图2），确定了一条场驱动的变磁相变线，对应着磁矩的跳跃。
图2（左）Nd3BWO9的温度-磁场相图。红色五角星代表临界端点（CEP），其上方的扇形区域代表伊辛超临界区（ISR）。H<Hc时，系统处于平台相，对应于“液态”；H>Hc时，系统进入部分极化态，对应“气态”。当磁场为HSF时，系统中出现低能拓扑激发及其产生的准零点熵（ZPE）。（右）Nd3BWO9的绝热去磁测量。伊辛超临界区表现出普适的超临界磁卡效应。
此时，磁场耦合到序参量（净磁矩）并驱动变磁相变。类似气液相变，该一级变磁相变线终止于一临界端点（CEP，μ0Hc=1.04T，Tc=0.30K）。在该临界点之上，体系进入伊辛超临界区（ISR），其边界可以从比热、磁化率、磁卡效应等测量中确定。我们发现，边界线遵循超临界标度律h ∝ tβ+γ，其中β+γ ≈ 1.563属于三维伊辛普适类。另外，磁化率数据经标度变换后完美塌缩到普适函数φχ(x) 上，与三维伊辛模型的蒙特卡洛计算高度一致，有力支持了涌现的伊辛临界点和超临界标度律。
超临界磁卡效应与拓扑激发致冷—— 涌现临界点与其超临界区带来强涨落的自旋态，对外场非常敏感，可展现出显著的磁卡效应。研究团队进行了绝热去磁测量，发现在临界点上方，磁格林艾森参数发散，并且满足超临界的普适标度律ΓH ∝ 1/tβ+γ-1。另外，在自旋翻转场HSF附近，磁体中的螺旋链结构中会出现近乎无能量消耗的拓扑畴壁激发，理想情况下会产生宏观简并与零点熵。在实际体系中，残余相互作用在足够低温解除简并，但仍留有可观的准零点熵。因此，研究团队在NBWO中实现了超临界磁卡效应（μ0Hc≈1.04T）与拓扑激发磁卡效应（μ0HSF≈0.65T）的“自级联制冷”：从4T、2K出发，先后因超临界涨落和拓扑畴壁缺陷激增而急剧下降，最终达到195mK的极低温。
他山之石，可以攻玉：阻挫磁制冷新机制—— 对于传统的铁磁制冷工质，制冷温度（≈居里温度）依赖于离子密度，往往需要通过牺牲离子密度实现极低温制冷。近年来，出于对自旋液体的追寻，人们合成并研究了大量的阻挫磁性新材料，给磁制冷带来新的可能：NBWO具有较高的磁离子密度，但因磁阻挫效应压制临界温度、产生拓扑激发，可同时实现低至195mK的制冷温度与162mJ·K-1·cm-3的饱和磁熵密度，远超传统水合顺磁盐 CMN（饱和磁熵15.8mJ·K-1·cm-3）。在全球氦-3 短缺的背景下，NBWO展现的超临界磁卡效应和拓扑激发致冷等为固态制冷提供了普适新机制，类似行为也有望在自旋冰等强伊辛各向异性体系中观察到。
该工作的共同第一作者为刘鑫阳（北航物理学院与彭桓武科教合作中心）、吕恩泽（理论物理所）、崔雪玲（北航物理学院）与葛晗（南科大物理系）；赵侃教授（北航物理学院）、项俊森副研究员（物理所）、孙培杰研究员（物理所）与李伟研究员（理论物理所）为论文的共同通讯作者。合作者还包括华中科大的宋方圆与田召明教授，以及理论物理所的苏刚研究员。研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。工作得到了物理所综合极端条件实验装置、北航分析测试中心和理论物理所先进计算平台的支持。
论文链接：
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/nqcw-pz8v
供稿人：李伟课题组